Koselleck
Reinhard-Koselleck Projekt
Experimentelle Untersuchungen zur Kopplung von Reaktionsumsatz und Permeabilit?t in Wechselwirkungen zwischen Wasser und Gestein
Projektbeschreibung
Wechselwirkungen zwischen Wasser und Gestein spielen in den Geowissenschaften eine wesentliche Rolle. Zum einen regeln sie den klimaentscheidenden Stoffaustausch zwischen Erdkruste und den Ozeanen. Zum anderen beeinflussen sie hydraulische und felsmechanische Eigenschaften und sind somit in den angewandten Geowissenschaften bedeutsam. Bei diesen Wechselwirkungen modifizieren Volumen?nderungen der Festphasen fortw?hrend die Verteilung von Porosit?t und Permeabilit?t im Gestein. Die Raten, mit denen die entscheidenden L?sungs- und F?llungsreaktionen ablaufen, h?ngen wiederum sehr stark von der Verteilung von Porosit?t und Permeabilit?t ab. ?ber diese Rückkopplungen zwischen Reaktionsablauf und Porenraumverteilung ist wenig bekannt, und dies stellt sich bei der Beurteilung und Vorhersage von Systemverhalten in den Geowissenschaften immer wieder als Problem heraus. Hier werden experimentelle Arbeiten vorgeschlagen, bei denen systematische Untersuchungen dieser Rückkopplungen im Vordergrund stehen. In Durchflussexperimenten sollen bei erh?hten Drücken und Temperaturen Gesteinsk?rper mit korrosiven oder übers?ttigten L?sungen beschickt werden. Durch die so eingeleiteten Reaktionen ver?ndert sich die Geometrie des Porenraums. Diese ?nderungen werden computertomographisch abgebildet, w?hrend Zeitreihenanalysen der Zusammensetzung der W?sser Aufschluss über die Entwicklung thermodynamischer und kinetischer Kenngr??en liefern. Die in den Experimenten gewonnenen Erkenntnisse sollen die Parametrisierung numerischer Modelle zur Erfassung von gekoppelten Str?mungs- und Stofftransportprozessen entscheidend verbessern.
Arbeiten im Projekt
Installation eines Labors für R?ntgenstrahl-Mikrotomographie (?-CT)
Wir verwenden ein ProCon CT-ALPHA, um zerst?rungsfrei die r?umliche Verteilung von Materie im Inneren einer Probe zu ermitteln. Das Verfahren basiert auf der Erkennung und Lokalisation von Regionen unterschiedlicher Massenschw?chung in der Probe. Mehr Informationen zur Methode auf der Webseite unseres R?ntgen-?-CT Labors (CT-ALPHA).
Konstruktion einer r?ntgentransparenten Durchflusszelle für Wasser-Gesteins-Reaktionen
Wir haben eine Durchflusszelle für Wasser-Gesteinsreaktionen konzipiert, welche vollst?ndig aus r?ntgentransparentem, semikristallinen PEEK (Polyetheretherketon) besteht. Die Abbildung links zeigt ein laufendes Durchflussexperiment: Die PEEK Zelle befindet sich im Ofen, die Versuchsfluide perkolieren durch PEEK-Kapillaren in der Versuchsanordnung. Das Pumpensystem, Fluidtanks sowie die komplette Flie?strecke sind auf einem Rollwagen montiert, um den Transfer vom Ofenlabor zum R?ntgen-?-CT-Labor zu erm?glichen; rechts im Bild ist eine zusammengebaute Durchflusszelle. Die Abbildung basiert auf:
Kahl et al. (2016) doi:10.5194/se-7-651-2016
Kombination von experimenteller Simulation und ?-CT Beobachtungen
Zeitreihe aus drei ?-CT-Beobachtungen der Umwandlung von Gips zu Anhydrit (Versuchsbedingungen: 77 Tage bei 110 °C und 45 bar (45 MPa) mit gipsges?ttigtem Fluid). Im Versuchsverlauf hat sich der Gipseinkristall (künstlich geklüftet zur Fluidpermeabilit?t) nahezu vollst?ndig zu nadeligem Anhydrit umgewandelt. Ein 3D Modell des Endstadiums zeigt im Anschnitt letzte Reste von Gips nahe der Eintr?mstelle der Fluide. Die Abbildung stammt aus:
Kahl, W.-A., Hansen, C., and Bach, W. (2016) A new X-ray-transparent flow-through reaction cell for a μ-CT-based concomitant surveillance of the reaction progress of hydrothermal mineral–fluid interactions. Solid Earth, 7, 651-658. doi:10.5194/se-7-651-2016
Analyse der Reaktivit?t von Kristalloberfl?chen eines Durchflussexperiments von Marmor in einer perforierten PEEK Kammer
Visualisierung eines Durchflussexperiments von Marmor in einer perforierten PEEK Kammer in der Durchflusszelle. (A) Perforierte PEEK Kammer (PEEKin); (B) Marmorprobe mit zentraler Bohrung für den Fluidfluss; (C) Volumenrekonstruktion; (D) Bildsequenz zum Vergleich des L?sungsfortschritts nach 54 Tagen Durchfluss. Die Abbildung ist modifiziert nach:
Kahl et al. (2020) doi: 10.2475/01.2020.03
Quantitative 3D Bildbearbeitung zur Messung des Reaktionsfortschritts durch ?-CT Beobachtungen
Quantifizierung des L?sungsfortschritts und Berechnung von Reaktionsraten. (A) Materialverlust im Laufe des Durchflussexperiments; (B) Prinzip der Bestimmung des Abstands von initialer zu finaler Oberfl?che; (C) Prinzip der Berechnung der L?sungsraten. Die Abbildung ist modifiziert nach:
Kahl et al. (2020) doi: 10.2475/01.2020.03
Analyse der Reaktivit?t von Kristalloberfl?chen durch Kombination von ?-CT und Interferometrie (VSI) Beobachtungen
Charakterisierung der Variabilit?t von L?sungsraten an Kristalloberfl?chen. (A) Ratenkarte aus ?-CT Beobachtungen des Durchflussexperiments; (B) ?rtliche Variabilit?t der H?ufigkeitsverterteilung der L?sungsraten über eine Flie?strecke von ca. 5,5 mm; (C) ?rtliche Variabilit?t der L?sungsraten in einem VSI-Experiment; (D) Zusammenstellung von H?ufigkeitsverteilungen von L?sungsraten aus Durchflussexperimenten an Kalzit (Einkristalle und polykristallines Material) aus ?-CT und VSI Beobachtungen. Die Abbildung ist modifiziert nach:
Kahl, W.-A., Yuan, T., Bollermann, T., Bach, W., Fischer, C. (2020) Crystal surface reactivity analysis using a combined approach of X-ray micro-computed tomography and vertical scanning interferometry. American Journal of Science, 320(1), 27-52. doi: 10.2475/01.2020.03
Charakterisierung der 3D Reaktionstextur und des Mikrogefüges von Olivin in deserpentinisierten ultramafischen Gesteinen durch korrelative R?ntgenstrahl-μ-CT- und Elektronenrückstreubeugungsanalysen (EBSD)
Korrelative R?ntgenstrahl-μ-CT- und Elektronenrückstreubeugungsanalysen (EBSD) der 3D Reaktionstextur und des Mikrogefüges von Olivin. (A) Entstehung zwei unterschiedlicher Wuchsformen von Olivin bei der Dehydratation von Serpentinit; (B) Semi-destruktiver Arbeitsablauf der korrelativen μ-CT- und EBSD-Analysen; (C) Korrelation von ?-CT- und EBSD-Daten zur Zusammenführung von Wachstumsrichtung und Kristallorientierung; (D) Charakterisierung von Gefüge und Habitus der Olivinkristalle durch ?-CT-Analysen, und der Kristallorientierung durch EBSD-Untersuchungen. Die Abbildung ist modifiziert nach:
Kahl et al. (2017) doi:10.1111/jmi.12598
Digitale Bildbearbeitung zur Charakterisierung von 3D Reaktionstextur und Mikrogefüge von Olivin aus einer Entw?sserungsreaktion
Methoden der digitalen Bildbearbeitung von ?-CT-Daten und Kombination mit EBSD-Daten, und Zusammenführung von Wachstumsrichtung und Kristallorientierung. (A) Unterscheidung der zwei unterschiedlichen Wuchsformen von Olivin durch Dickenanalyse; (B) Visualisierung von granularem und blattf?rmigem (Spinifex) Olivin; (C) Visualiserung nur des Spinifex-Typus; (D) Zusammenführung von Wachstumsrichtung und Kristallorientierung für die Probe AL14-08; (E) Zusammenführung von Wachstumsrichtung und Kristallorientierung für die Probe AL14-11;. Die Abbildung ist modifiziert nach:
Kahl, W.-A., Dilissen, N., Hidas, K., Garrido, C. J., López-Sánchez-Vizcaíno, V. and Román-Alpiste, M. J. (2017): 3-D microstructure of olivine in complex geological materials reconstructed by correlative X-ray ?-CT and EBSD analyses. Journal of Microscopy 268, 193-207. doi:10.1111/jmi.12598
Texturelle Ver?nderungen w?hrend der Dehydratation von Serpentinit zu Peridotit unter hohen Drücken und die Relation zu Stressregime und Kinematik der subduzierenden Platte
Die Kombination von ?-CT- und EBSD-Daten (d. h., der Zusammenführung von Wachstumsrichtung und Kristallorientierung) hat zu folgenden Erkenntnissen beigetragen: Die Kristallisation von granularen bzw. blattf?rmigen Olivin in Chlorit-Harzburgitgesteinen dokumentiert eine Abfolge von langsamer und schneller Fluiddrainage w?hrend der Deserpentinisierung, wobei das zu Grunde liegende Stressfeld dieselbe Orientierung der Hauptspannungsachsen zeigt wie jenes benachbarter Serpentinite. Die ESE-WNW Lineation von Oxidaggregaten sowohl in Granofels- als auch Spinifex-Chl-Harzburgiten, sowie die Ausrichtung der [001] Olivin Spinifexbl?ttchen zu einer der Stressachsen kann eine Pal?oflussrichtung der Fluide anzeigen. Die Abbildung ist modifiziert nach:
Dilissen, N., Hidas, K., Garrido, C. J., Kahl, W.-A., Sánchez-Vizcaíno, V. C., Padrón-Navarta, J. A. (2018) Lithos, 320-321, 470-489. doi: 10.1016/j.lithos.2018.09.033